钠金属电池由于具有较高的能量密度、丰富的钠资源储备与优异的成本效益，在移动设备和智能电网等众多领域有广阔的应用前景，被认为是实现高比能钠基电池的可行途径。然而，在高电压条件下，正极/电解液界面（CEI）上严重的寄生反应与电解液的持续性分解往往会导致容量的快速衰减，进而导致电池难以稳定地工作。同时，当与具有高反应活性的钠金属搭配时，传统电解液中易燃的有机溶剂使电池在过热、过充电等特殊情况下存在严重的安全隐患。基于上述，开发具有优异阻燃特性，并能形成稳定高效的CEI的电解液，是实现钠金属电池大规模应用的关键技术。
针对上述问题，西安交通大学电气学院王鹏飞教授课题组设计了一种双阴离子配位的具有局部高浓度结构的磷酸酯类电解液，并在正极表面形成了薄而稳定的富含磷/硼的梯度CEI。电化学测试、界面表征和理论模拟计算结果一致表明，这种含有多种无机成分的电极/电解液中间相能够有效抑制电极界面上的持续发生的副反应，并能通过多组分的协同作用增强钠离子的界面传输动力学，在保证优异的阻燃特性的前提下能够有效稳定电极。当使用该电解液时，以Na0.95Ni0.4Fe0.15Mn0.3Ti0.15O2为正极的钠金属电池在4.2 V电压下具有高达167.5 mA h g-1的放电比容量；在1 C的高倍率下循环800圈后，容量保持率高达85.2%，具备出色的长循环稳定性与高安全性。这项工作从溶剂化结构的角度为阻燃电解液的设计提供了新见解，有望促进高比能、长循环寿命、高安全性的钠金属电池的发展。
该研究成果以《双阴离子配位构造富磷/硼的正极/电解液界面实现安全稳定钠金属电池》（Dual-Anionic Coordination Manipulation Induces Phosphorus and Boron-Rich Gradient Interphase Towards Stable and Safe Sodium Metal Batteries）为题，发表在国际顶尖学术期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学博士生冯意虎为本文的第一作者，西安交通大学王鹏飞教授、武汉理工大学尤雅教授、华中科技大学吉晓研究员为本文的共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心。
该研究工作得到国家自然科学基金、西安交通大学青年拔尖人才计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、江苏聚烽新能源科技有限公司、中国科学技术协会、陕西省“高层次人才引进计划”以及西安交通大学思源学者等经费资助。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心的支持。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415644
文字：王鹏飞教授团队
图片：王鹏飞教授团队
